1923an sortu zen C. D. Villarreal taldea. Gaur egungo taldearen oinarria berriz 1942an sorturiko Club Atlético Foghetecaz-en egon zen.
1970–71an lehen aldiz jokatu ahal izan zuen bigarren mailan bi denboraldiz jarraian. Bigarren B Maila eta Hirugarren Mailaren artean ibili zen hurrengo urteetan, eta 1990eko hamarkadan finkatu zen azkenean Bigarren Mailan.
1998-99 denboraldia izan zen Lehen mailan jokatu zuen lehenengoa, baina maila galdu zuen. 2000-2001 denboralditik aurrera ordea beti Lehen mailan ibili da. Indartsu hasi zen gainera, 7. egin baitzuen eta "submarino amarillo" (urpekari horia) ezizena jaso zuen.
Manuel Pellegrini entrenatzaile txiletarra fitxatu zuen 2004-05 urterako, bai eta Pitxitxi Saria irabaziko zuen Diego Forlán aurrelari uruguayarra ere. urte honetan Ligako hirugarren postua lortu zuen taldeak. 2007an Forlanek alde egin bazuen ere Vila-realek bigarren postua lortu zuen Ligan, inoiz izan duen emaitzarik onena.
2009ko udan Pellegrinik Real Madrilera egin zuen alde eta taldeak nabaritu zuen. Hala ere 2011ean berriz ere laugarren postua eskuratu zuen.
2011-12 denboraldia UEFAko Txapeldunen Liga jokatuz hasi zuen, baina denboraldia benetan gaizki joan da eta azken partidako 87. minutuan Atlético Madrileko Falcaok sarturiko gol baten erruz bigarren mailara jeitsi da. 2012-13 denboraldirako Manolo Preciado entrenatzailea fitxatu zuten, baina aurkezpen egunaren bezperan bihotzekoak emanda hil zen. Bigarren postua eskuratu zuen hala ere eta lehen mailara itzuli ondoren hurrengo bi denboraldietan 6. egin eta Europa Leaguerako sailkatu da.
2015-16 denboraldia bikaina izan zuen. Ligan laugarren gelditu zen eta hirugarren aldiz Europa Ligako finalerdietara ere iritsi zen. 2016-17 eta 2017-18 denboraldietan bosgarren egin zuen Ligan, baina Europan apal ibili zen. 2018-19 denboraldia oso eskasa izan du, jeitsiera postuetan egon zen ia beti eta azken uneko erreakzioari esker 14. posturaino iritsi zen.
2019-2020 denboraldian berriz, berpizte bat izan zuen, hainbat futbolarik beraien maila onena erakutsi zuten, eta lehen itzuli ez oso on baten ondoren, COVID-19 pandemiak eragin zuen geldiunearen ostean sekulako maila eman eta 5. postua lortu zuen. Europa League-era sailkatu zen eta 2021 denboraldian finalera iritsi zen. Finalean Manchester United izan zuen aurkari eta partida 1-1 berdindu ondoren penalti jaurtiketatan erabaki zen titulua. Hamarna penalti gauzatu ondoren eta bakarra hutsegin gabe atezainen txanda iritsi zen. Villarreal taldeko Gerónimo Rulli atezainak gola sartu zuen eta ondoren Manchesterreko De Gearen jaurtiketa ere gelditu zuenez castelloarrek lortu zuten Kopa altxatzea.