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A finales de la década de 1960 comenzó a participar en varios concursos radiofónicos, entre ellos el «Tic-Tac» de Radio Alicante y el «En pos de la fama» de Radio Valencia, pero durante un tiempo deja la música por la muerte de sus padres. No obstante, retomó su carrera y en 1964 se presentó al Festival de Benidorm con la canción El barco, la mar y el viento, con la que consiguió el segundo puesto.
Gracias a ese éxito comenzó a aparecer en programas radiales y televisivos. En ese tiempo se especializó como cantante melódico, con temas como Rosíta, Las lágrimas de un día, Acompáñame (a dúo con Rocío Dúrcal), Negra paloma y Por las mañanas, premio del público en el Festival de Benidorm de 1967. El mayor éxito de su carrera fue Negra paloma (1968).
En 1970, Jaime Morey firmó un contrato con Televisión Española para participar en el concurso «Pasaporte a Dublin», del que saldría el artista español en el Festival de Eurovisión 1971 y en el que compitió contra cantantes como Nino Bravo, Rocío Jurado, Junior y Karina, la eventual ganadora.
Al año siguiente, Morey fue elegido de forma interna para representar a España el Festival de la Canción de Eurovisión 1972 con la canción Amanece, compuesta por Augusto Algueró, que finaliza en décima posición. Una semana después contrajo matrimonio con María Mollejo, con la que ha tenido dos hijas: Laura y Sandra Morey, esta última también presentadora de televisión.